研究提出“由外向內”單原子催化劑設計策略
我要評論近日，由外向內中國科學院大連化學物理研究所研究員王曉東、研究研究員林堅團隊與福州大學教授林森團隊合作，提出在單原子催化劑外圍結構調控及其作用機制的單原研究方面取得新進展。相關成果發表在《德國應用化學》及《配位化學綜述》上。催化
單原子催化概念自提出以來，劑設計策已成為多相催化領域研究熱點之一。由外向內本工作團隊提出“由外向內”的研究單原子催化劑設計策略，分別構筑了外圍具有五元環、提出六元環幾何結構的單原單原子催化劑，并揭示單原子外圍效應的催化作用機制。研究發現，劑設計策與外圍六元環吡啶氮配位的由外向內鐵（Fe）單原子相比，五元環吡咯氮配位的研究Fe單原子價態更高，能夠提高二氧化碳電還原性能。提出多種表征和理論計算研究表明，單原子Fe與鄰近配位五元環吡咯氮原子之間d-p耦合相互作用增強，導致單原子Fe的d軌道中心上移，其*COOH和*CO中間體具有合適的吸附強度，進而提高催化活性。進一步，團隊將外圍效應拓展到鎳等其它M-N-C單原子體系，發現具有類似效果，表明基于外圍幾何結構調控單原子中心催化性能具有一定普適性。
此外，團隊還研究了外圍氮物種分布方式對單原子催化劑的影響規律，發現外圍氮的隨機分布可溫和調節銥單原子催化劑對反應中間物種的吸附強度，有利于同時提高丙烷脫氫反應的活性和選擇性。該研究加深了對單原子催化劑外圍物種作用方式的理解。
本工作在前期工作基礎上，將研究內容拓展至單原子外圍環境的精準調控，為高效單原子催化劑的設計提供新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.202511184；https://doi.org/10.1002/anie.202416912；https://doi.org/10.1016/j.ccr.2025.216649
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